【48812】我国科大定量提醒锂氧气电池质-电耦合机理

  作为固体放电产品，一方面阻塞电极孔隙，阻止低浓度氧气在多孔电极中分散；另一方面，钝化电极外表，形成电子搬运受阻。但是，清晰谁是导致电池失效的终究的原因仍具有挑战性。受限于表征技能和均质模型，现在关于多孔电极内部电化学和传质耦合进程还缺少定量了解。

  为扫除孔连通和散布不均匀性形成的搅扰，研讨团队规划并构建了一种传输通道阵列排布且定向可控的多孔电极，答应活性物质（Li+，O2等）定向传输。因而，通道单元的活性物质传输途径、通量，电化学反响界面和产品贮存空间都可以定量。针关于通道单元，构建一种非均质的三维瞬态数值模型，以反映整个电极中电势场和浓度场的时空散布细节。

  试验和仿真成果联合标明，存在接近孔径r1和r2（r2 r1）区分锂氧气电池的作业机制：当通道单元直径d低于r1时，氧气传输作为电化学功能的首要操控要素，其耗尽导致了低放电容量。当d处于r1和r2之间时，电子传输的影响逐步明显，粒径散布产生凉爽；氧气侧的部分呼应电流受电子传输约束，隔阂侧的部分呼应电流受氧气传输约束。当d超越r2，放电结束时，全电极规模的膜状Li2O2堆积至极限厚度，电池失效归因于电子搬运才能损失。

  此外，该项作业初次定量分析了LiO2的散布和分散特性。在Li2O2膜未堆积到极限厚度的情况下，LiO2遵从氧气散布特色，从氧气侧分散到隔阂侧。当氧气侧Li2O2首先到达极限厚度时，LiO2的浓度散布和分散方向产生凉爽，由低氧区向高氧区分散。

  经过试验验证，相关定论关于无序孔电极具有普适性和启发性含义。关于微孔电极，提高氧气在电解液中的溶解度和分散速率是强化电化学功能的有用方法；而关于大孔电极，应经过电极润饰、催化剂规划等途径提高Li2O2膜电导率并粗糙其堆积率，以缓解固-液界面钝化。

  我校工程科学学院热科学和动力工程系特任教授谈鹏为该论文的通讯作者，博士研讨生张卓君为榜首作者。该研讨得到了国家自然科学基金、国家立异人才方案青年项目、我国科学院人才项目和唐仲英基金会仲英青年学者项目的支撑。